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西安交通大學劉子順教授課題組《Extreme Mechanics Letters》:揭示了水凝膠的彈性模量與斷裂能的標度律行為
2019-12-18  來源:高分子科技

  水凝膠是一種具有大變形,高含水率以及良好的生物相容性的材料。因此水凝膠在有機體上的應用具有相當大的潛力。目前針對水凝膠的應用研發包括藥物輸送,有機繃帶,柔性機器人等。因此水凝膠通常與其他材料一同使用,這就涉及水凝膠的溶脹、失水、粘接和斷裂問題。目前針對水凝膠的力學理論研究,主要精力集中于基于高分子物理統計模型發展而來的連續介質力學模型。雖然該理論框架被廣泛應用,但是目前越來越多的實驗現象表明,現有的連續介質力學模型存在一些問題,需要更多的理論工具來解釋水凝膠的紛繁復雜力學行為。

  水凝膠是一類包含了聚合分子網絡結構和水分子的聚合物材料。水凝膠的彈性和斷裂行為都受其含水量的影響。大量的實驗數據顯示,目前基于平均場假設的Flory-Rehner理論(F-R理論)具有一些局限性,無法正確地描述含水量(或與之對應的聚合物分數)的變化對水凝膠彈性模量的影響。同樣地,Lake-Tomas理論也無法正確預測在不同含水量條件下水凝膠斷裂韌性的變化。在這項工作中,劉子順教授團隊測量了聚丙烯酰胺(PAAm)凝膠在不同含水量下模量的變化規律。實驗發現其結果與F-R模型的預測矛盾,除此之外還發現PAAm凝膠在溶脹和脫水狀態下有明顯標度律行為。

圖 1 PAAm凝膠的聚合物分數Φ與彈性模量E之間的雙對數坐標關系圖,在溶脹過程中的標度指數為0.56,在脫水過程中的標度指數為2.3。

圖 2 水凝膠的吸水溶脹過程   圖 3水凝膠的失水收縮過程

  劉子順教授團隊通過引入標度理論(Scaling Law)來解釋該實驗現象。研究發現,水凝膠的彈性模量由水凝膠的分子鏈密度以及每條分子鏈所含彈性能F相關,在標度理論中表示為E(Φ)υ·F。通過數學推導,該團隊得出了與實驗高度一致的標度關系,即在失水過程中(Φ>Φ0),E(Φ)~Φ2.3,且在吸水過程中(Φ<Φ0),E(Φ)~Φ0.56。

  劉子順教授團隊還發現了水凝膠的模量與斷裂能之間的隱秘關系。眾所周知,水凝膠在溶脹過程中會變硬且變脆,反之則變軟易拉。水凝膠的斷裂理論建立在Lake Thomas的理論模型之上,該模型認為水凝膠的斷裂能Γ0由穿過裂紋的分子鏈密度以及破壞每條分子鏈所需的能量U決定,用標度律可以表示為。有趣的是,該團隊研究發現在標度理論的視角下,PAAm水凝膠的模量E與它的斷裂能Γ0存在一致性。因此他們將標度理論應用于水凝膠的斷裂問題,提供了更好的理論預測。該研究結果表明,水凝膠的彈性模量與斷裂閾值具有同構性,有可能僅通過研究其彈性模量,就可以在一定程度上替代對軟物質斷裂閾值的研究。

圖 4 利用標度理論預測水凝膠的斷裂閾值

  以上成果發表在Extreme Mechanics Letters上. 論文的第一作者為西安交通大學航天航空學院國際力學應用中心的博士生李子謙(Ziqian Li),通訊作者為西安交通大學國際應用力學中心劉子順(Zishun Liu)教授。合作者有新加坡南洋理工大學Teng Yong Ng副教授和美國休斯頓大學Pradeep Sharma教授。

  李子謙和劉子順感謝國家自然科學基金委的資助(項目號:11572236;11820101001).

  文章鏈接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2352431619302858

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(責任編輯:xu)
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